【目的】第一原理分子動力学法は、原理的には一切のパラメータを用いずに有限温度でのあらゆる分子やクラスターの安定性・反応性などを動的に記述できるものとして、大きく期待されていた。しかし、現状では世界最高速のスーパーコンピューターを用いても単位胞中の100個原子程度の運動を取り扱うのが限度であり、動力学を行うことが可能な時間もせいぜい数ピコ秒である。これらの問題を解決するため、より高速で高精度なシミュレーション計算技法である全電子混合基底法に前処理付き共役勾配法を用いることにより電子状態計算の収束を速め、遷移金属クラスターの構造最適化を行うことを目的とする。

【方法】前回の報告では、電子状態を計算するのに、反復解法の一種で連立一次方程式を解く方法である共役勾配法（Conjugated Gradient Method : CG法）を用いた。今回は、より速い収束を得るために、前処理付き共役勾配法（Preconditioned Conjugated Gradient Method）を用いた。また、全計算プロセスを保持した上で、古い電荷密度と新しい電荷密度の混合により収束を更に速くするためにブロイデン法（Broyden Method）を用いた。これら、前処理付き共役勾配法とブロイデン法とを全電子混合基底法へ適用した所、前処理無しの共役勾配法を適用した計算に比べ、電子状態計算の収束が速くなり、また、計算精度も向上した。この計算手法を用いて遷移金属クラスターの電子状態の構造最適化計算を行ったところ、興味深い結果が得られた。